1. 研究背景与挑战

钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率已迅速攀升至约27%，但内在不稳定性仍是应用瓶颈。热光压力会诱导卤素离子迁移，并触发有机阳离子（如FA+或MA+）的去质子化，加速材料降解。热应力下，钙钛矿释放质子（H+）与碘离子（I-）反应生成HI。HI在埋藏界面形成局部酸性环境，加剧I-迁移，加速缺陷累积，进而促进FA+的去质子化链式反应。若此反应发生于薄膜制备阶段，将导致底部空隙与界面缺陷累积，影响载流子传输与提取效率。

此项研究由北京交通大学的宋丹丹教授、怀柔实验室的Jun Ji研究员、厦门理工学院的Xiaodan Li教授、及福建师范大学Dong Wei教授等团队共同合作完成。核心目标是同时抑制界面质子损失与卤素离子迁移，以优化薄膜结晶质量。研究团队提出「质子-离子捕获」（PIC）策略，透过在钙钛矿与TiO2电子传输层埋藏界面引入无机钾盐—磷酸钾（KPA）。KPA中的阴离子基团捕获质子并与有机阳离子配位，释放的K+与I-配位，形成协同离子环境，有效稳定钙钛矿结构，抑制降解。经KPA优化后，器件的功率转换效率（PCE）达到25.1%，且长期稳定性显著增强。

2. 准费米能级分裂（QFLS）表征与解析

2.1 QFLS 测量与数据结果

QFLS的计算基于光致发光量子产率（PLQY）的测量，研究结果显示，经过KPA改质后，钙钛矿薄膜的PLQY大幅提升：对照组的PLQY为5.26%，而KPA改质组则提高至9.54%。由此计算得到的QFLS值也随之增加（Fig. 5k）：

• 对照组 QFLS：1.249      eV

• KPA改质组 QFLS：1.258      eV

QFLS的提升直接证明KPA有效抑制了非辐射复合，具备实现更高开路电压（VOC）的潜力。最终，优化后的器件VOC达到1.194 V，计算得出极低的VOC损失（Eg - VOC）为0.35 V，这与QFLS的计算结果高度一致。将实测VOC与QFLS进行比较，KPA组的VOC损失从对照组的110 mV减少至64 mV。（Fig. 6b.c）

研究藉由精确测量PLQY与计算QFLS，最高达1.258 eV，定量验证了质子-离子捕获策略对非辐射复合损失的有效抑制，并透过PL Mapping技术确认了底层缺陷钝化的均匀性。

对于从事光电材料与界面优化的研究人员，EnliTech的QFLS-Maper准费米能级分裂检测仪提供了整合性的解决方案。该设备具备多模式功能，能在3秒内可视化显示QFLS影像，并快速提供PLQY、iVOC和Pseudo J-V曲线数据。研究者可利用此功能，快速掌握钙钛矿薄膜完整的载流子潜能分布，实时预测材料效率极限，并同时检查界面缺陷钝化的质量与均匀性。

2.2 PL 与 TRPL 载流子动力学分析

定态PL光谱（Steady-state PL）：在沉积于TiO2层上的钙钛矿薄膜上进行PL测量（图5l）。两组样品的光致发光峰均位于798 nm。但是，KPA改质组的PL强度显著降低，表明KPA分子增强了载流子向TiO2传输层的提取效率。

在玻璃基板上的PL测量（图S15）显示KPA改质后PL强度显著增加，这进一步证实KPA有效减少了薄膜体内的非辐射复合。

时间分辨PL光谱（TRPL）：TRPL曲线采用双指数拟合函数进行分析（图5m），以确定载流子动力学。KPA改质组的载流子平均寿命（τave）从对照组的216.77 ns增加到345.54 ns。其中，快速衰减组件 τ1（通常反映界面载流子提取）从40.51 ns急剧下降至12.46 ns，确认了界面提取效率的改善。同时，慢速衰减组件 τ2（通常反映薄膜体内非辐射复合）从218.74 ns显著增加到346.71 ns，表明KPA成功减少了薄膜中的非辐射复合中心。

PL Mapping：研究团队也利用PL Mapping技术对钙钛矿底层表面进行了表征（图S10）。KPA改质后的底层表面表现出更强且更均匀的发射强度，直接印证了KPA有效钝化了底层表面的缺陷，降低了非辐射复合中心密度。

3. 结论与研究成果

该研究成功提出并验证了质子-离子捕获（PIC）策略，用于解决钙钛矿电池在制备与运行过程中界面质子损失与离子迁移的关键降解途径。

PIC策略的核心贡献在于KPA分子发挥了多重界面调控效应：抑制有机阳离子去质子化和I−迁移，改善底层表面形貌，诱导定向晶体生长以缓解残余应变，并优化能级对准以促进载流子提取。

基于PIC策略制备的PSCs获得了25.1%的高PCE，伴随着极低的0.35 V VOC损失。QFLS的表征结果（1.258 eV）是该效率提升和VOC损失降低的关键科学证据，直接量化了缺陷钝化和非辐射复合抑制的成果。在稳定性方面，未封装器件在氮气环境下储存2000小时后仍保持初始效率的92.8%，连续光照800小时后仍保持89.6%。（Fig. 6j.k）

文献参考自Advanced Functional Materials_DOI: 10.1002/adfm.202518036

本文章为Enlitech光焱科技改写 用于科研学术分享 如有任何侵权  请来信告知