1. 研究背景与挑战

研究背景与瓶颈

钙钛矿/硅叠层太阳能电池具备超越肖克利-奎塞尔极限的潜力，但在商业化上面临关键挑战：工业级全织构硅基板表面的2-4 μm金字塔结构与0.5-1 μm厚度的溶液工艺钙钛矿薄膜存在尺寸不匹配，导致薄膜无法完整覆盖金字塔，限制了叠层电池的效率与成本效益。

现有解决方案各有局限：抛光硅晶圆增加成本和反射损耗；真空沉积结合溶液工艺设备昂贵且速度慢；微织构硅限制金字塔高度并影响产量。

研究方法与核心成果

该研究由西安交通大学陈波教授团队、北卡罗来纳大学教堂山分校Jinsong Huang教授领导团队合作完成，并发表在期刊《Nature Communications》。研究团队提出了一种创新的界面工程策略：通过热基板喷涂（hot-substrate spray-coating）氧化铝（Al2O3）颗粒至全织构硅基板上。

此方法旨在同时解决湿膜覆盖与成核均匀性的双重挑战。Al2O3颗粒修饰使表面呈现超亲水性（接触角降至2.5°），显着增强了湿膜覆盖能力，而且通过局部形貌角度（β）的调控，降低了颗粒修饰位点的成核势垒（nucleation barrier），抑制了传统上偏好在金字塔谷部（valley）发生的成核现象，从而实现了钙钛矿薄膜在2-4 μm金字塔结构上的近共形（near-conformal）沉积。此外，Al2O3颗粒的引入亦有助于减少非辐射复合并延长载子寿命。

采用此策略，研究团队制造了单步溶液工艺钙钛矿/硅叠层太阳能电池，并达到了32.74%的稳态功率转换效率（PCE）。（图S24）

2. QFLS 表征与载子动力学解析

QFLS 表征方法与数据来源

准费米能级分裂（QFLS, Quasi-Fermi Level Splitting）是评估光电材料非辐射复合损失的关键参数。在本研究中，QFLS值是通过量测不同光照强度下的光致发光量子产率（PLQY）来确定的，即Suns-QFLS分析。这种方法使研究人员能够评估Al2O3颗粒修饰对钙钛矿薄膜内部载子传输行为的影响。

QFLS 数据与非辐射复合解析

研究结果显示，沉积在Al2O3颗粒修饰基板上的钙钛矿薄膜，其Suns-QFLS曲线表现出比对照组更高的QFLS值（图3c）。这直接表明Al2O3颗粒的引入提高了钙钛矿层中载子的准费米能级分裂程度，意味着在相同的载子浓度下，开路电压（VOC）损失更小，器件品质更高。

从Suns-QFLS图中计算得出的二极管理想因子（diode ideality factor）也得到了改善，从对照组的1.40降低到Al2O3修饰组的1.36。理想因子接近1.0表明复合途径更接近理想的辐射复合，此处的降低证实了非辐射复合机制被抑制。

为了进一步区分体（bulk）复合与表面（surface）复合的影响，研究人员采用了时间分辨光致发光（TRPL）测量，并结合薄膜厚度变化的双异质结构模型进行拟合分析。分析结果指出：

1. 体寿命（τb）延长：体寿命从对照组的2.99 μs增加至Al2O3修饰组的3.68 μs。

2. 表面复合速度（SRV）降低：表面复合速度从22.03      cm/s显着降低至12.67      cm/s。

这些结果与稳态光致发光（PL）强度增强（图3a）以及TRPL辐射复合寿命延长（1.47 μs增加至1.90 μs，图3b）的观察一致。

研究团队运用Suns-QFLS分析，结合PLQY量测，量化了Al2O3颗粒修饰后钙钛矿薄膜的QFLS，并藉此推导出二极管理想因子从1.40降至1.36，证实了非辐射复合损失的抑制效果。

针对此类光电品质评估需求，Enlitech QFLS-Maper准费米能级分裂检测仪能够精确量测QFLS及PLQY（动态范围≥6阶），可在两分钟内生成Pseudo J-V曲线，用于预测iVOC和材料效率极限。该设备具备QFLS影像可视化功能，能够显示整体准费米能级分布，适用于叠层电池载子复合机制的分析研究。

光电性能检测表征

在光电性能检测方面，该研究使用了Enlitech的QE-R系统进行外部量子效率（EQE）和总吸收率（1-R）测量。

研究人员采用双光偏压（dual-light bias）模式：测量钙钛矿顶电池EQE时，使用白光搭配Enlitech L850 U长通滤光片（截止波长850 nm）进行偏压；测量硅底电池EQE时，则使用白光搭配Enlitech S550 U短通滤光片（截止波长550 nm）进行偏压。

最终EQE曲线（图4f）与总吸收率的数据一致，并且通过EQE积分计算得出的电流密度与实际测量的短路电流密度（JSC，器件为20.39 mA/cm2）表现出良好的一致性。这证明了叠层电池的光学设计和电流匹配的成功，从而支撑了其高效能表现。

QFLS 在本研究中的作用与意义

QFLS通过二极管理想因子的改善证实了Al2O3修饰策略在抑制非辐射复合上的成效，与TRPL数据共同建立了Al2O3颗粒对钙钛矿薄膜电子品质的双重增益：即同时抑制了体内缺陷（通过提高τb）和界面缺陷（通过降低SRV）。这说明Al2O3颗粒的超亲水性和粗糙表面特性不仅仅是形态学上的优势，更在根本上影响了钙钛矿膜的生长动力学和体积品质。

3. 结论与研究成果

形态学与工艺突破

Al2O3颗粒修饰策略解决了溶液工艺钙钛矿薄膜与2-4 μm高度金字塔结构硅基板间的不兼容性问题（图1f.i）。

热基板喷涂Al2O3颗粒同时优化了湿膜覆盖性与成核动力学：颗粒创造的超亲水表面增强了湿膜在金字塔的覆盖能力（图2e）。

而Al2O3颗粒作为优选成核位点，降低了局部成核势垒，抑制了溶质迁移导致的谷部优先成核现象，实现了近共形的高质量钙钛矿薄膜沉积。（图2h.i）

光电性能指标

钙钛矿/硅叠层太阳能电池达到32.74%的稳态功率转换效率（PCE）。器件在反向扫描下获得32.77%的PCE，开路电压（VOC）达到1.966 V，填充因子（FF）为81.76%。（图4e、表S1）

QFLS表征与电子品质改善

QFLS表征提供了电子品质改善的直接证据。颗粒修饰后的钙钛矿薄膜在Suns-QFLS曲线中展现出更高的准费米能级分裂值，二极管理想因子从对照组的1.40降低至1.36，证实非辐射复合途径被抑制。结合时间分辨光致发光（TRPL）分析，载子体寿命（τb）从2.99 μs延长至3.68 μs，表面复合速度（SRV）从22.03 cm/s降低至12.67 cm/s。

技术影响与应用前景

Al2O3颗粒修饰策略具有通用性，适用于多种电极架构、溶剂体系和沉积方法（如气泵法、反溶剂法）。此方法无需对工业级全织构硅底电池进行额外蚀刻或改动，提供了简单、单步溶液工艺且具成本效益的途径。

文献参考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-025-64546-0

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